Brak ostatecznych dowodów doświadczalnych na występowanie przewidzianych teoretycznie zjawisk, takich jak inicjowane na defektach topnienie heterogeniczne oraz zachodzące homogenicznie w objętości kryształu zarodkowanie cieczy i parametry kinetyki (m.in. prędkość propagacji frontu topnienia przegrzanego kryształu) znane głównie z symulacji komputerowych – przed takimi wyzwaniami stanął zespół badawczy z PW pod kierownictwem dra hab. inż. Jerzego Antonowicza, prof. uczelni.

Celem projektu, który realizowany jest w ramach konkursu na granty badawcze Technologie Materiałowe-1, było przeprowadzenie badań nad indukowanym optycznie topnieniem palladu przy wykorzystaniu metody ultra-szybkiej, czasowo-rozdzielczej dyfrakcji rentgenowskiej z użyciem impulsów promieniowania emitowanego przez rentgenowski laser na swobodnych elektronach (X-ray free-electron laser - XFEL).

Przebieg prac

Pomiary zostały przeprowadzone w trakcie eksperymentu w European X-Ray Free-Electron Laser Facility  (European XFEL)  będącym elementem szeroko zakrojonej, trwającej od kilku lat współpracy badawczej prof. Antonowicza z grupami naukowców m.in. z Polski, Niemiec, Japonii i USA.

Rysunek 1. Schemat układu do pomiarów dyfrakcyjnych metodą "pump - probe".

– XFEL emituje niezwykle krótkie, jasne i wysokoenergetyczne impulsy promieni X, które mogą być wykorzystane do pomiarów metodą pump-probe, która pozwala na badanie przemian fazowych zachodzących w niedostępnej dla konwencjonalnych metod pomiarowych skali czasowej sięgającej pikosekund – mówi prof. Jerzy Antonowicz. – W trakcie przeprowadzonych pomiarów w European XFEL cienka warstwa metalu była wzbudzana femtosekundowym impulsem optycznym, który powodował jej lokalne stopienie. Przybywający z opóźnieniem próbkujący impuls rentgenowski ulegał dyfrakcji na strukturze naświetlonego obszaru warstwy, a rozkład przestrzenny promieniowania rozproszonego rejestrowany był w postaci dwuwymiarowego dyfraktogramu – dodaje.

Pierwsze wnioski

Wstępna interpretacja wyników badań wykazała w dużej mierze zgodność z przewidywaniami teoretycznymi.

Rysunek 2. Widok fragmentu próbki. Białe kropki w środku jasnych kwadratów to otwory powstałe na skutek oddziaływania warstwy z impulsem rentgenowskim.

– Na podstawie ilościowej analizy danych dyfrakcyjnych określiliśmy m.in. względną zawartość faz krystalicznej i ciekłej oraz rozmiar ziaren krystalicznych na różnych etapach procesu topnienia – mówi prof. Antonowicz. – Ustaliliśmy, że proces topnienia zachodzi w trakcie około 10 ps po zaabsorbowaniu femtosekundowego impulsu optycznego. Analiza zmian średniego rozmiaru ziarna krystalicznego wykazała, że topnienie rozpoczyna się w nieuporządkowanych strukturalnie obszarach granic ziaren, a szybkość propagacji frontu topnienia sięga wartości rzędu 1000 m/s – dodaje.

Rysunek 4. Wyznaczone na podstawie analizy ilościowej dyfraktogramów rentgenowskich: zależna od energii impulsu laserowego zawartość fazy krystalicznej po 10 ps od naświetlenia (a), zmiana zawartości fazy krystalicznej podczas częściowego topnienia impulsem o energii 12 µJ (b) oraz towarzysząca jej ewolucja średnego rozmiaru ziarna krystaliczengo (b). Pionowe linia na rysunku (a) odpowiada energii, dla której wykreślono zależności na rysunkach (b) i (c), a pionowe linie na rysunkach (b) i (c) oznaczają opóźnienie impulsu rentgenowskiego, któremu odpowiada rysunek (a).

Plany na przyszłość

– W najbliższej przyszłości chcemy przeprowadzić wielkoskalowe symulacje komputerowe metodą dynamiki molekularnej, by później ich wyniki skonfrontować z rezultatami eksperymentalnymi – mówi prof. Antonowicz. – Planujemy także rozszerzyć nasze badania o układy inne niż czyste metale oraz o zakresy czasu sięgające nanosekund i obejmujące przechłodzenie oraz krystalizację cieczy, a także przejście cieczy przechłodzonej w stan stały z pominięciem krystalizacji, czyli proces powstania szkła.

Skład zespołu badawczego:

Zespół badawczy zaangażowany w niniejszy projekt to, oprócz wnioskodawców z PW (dr hab. inż. Jerzy Antonowicz, profesor uczelni; mgr inż. Adam Olczak), grupa w sumie kilkudziesięciu osób zarówno z Polski (grupa prof. Ryszarda Sobierajskiego z IF PAN), jak i z ośrodków naukowych w Niemczech, USA, Wielkiej Brytanii, Holandii, Rosji i Czechach.

Artykuł został opracowany na podstawie materiałów przesłanych przez dra hab. inż. Jerzego Antonowicza, prof. uczelni.